Alfie Simmons ha interpretado anteriormente pequeños papeles en "Bienvenidos al fin del mundo", de Edgar Wright, como el hijo del personaje de Nick Frost, 'Andy', como escolar en "Una cuestión de tiempo", de Richard Curtis, y en televisión ha interpretado a otro escolar en la comedia de espionaje de Sky One "Spy".
Ha interpretado papeles en producciones teatrales locales como el de vidente en "Julio César" y el del joven 'príncipe Mamillius' en "Cuento de invierno".
Alfie es un excelente bailarín que se ha formado con Zoonation en toda clase de baile callejero. Es batería y cantante, y realiza actuaciones con su Rockschool local.
Además de su pericia como intérprete, Alfie es un portero con experiencia, que se entrena regularmente con el Reading FC en sus campos de fútbol, juega al rugby, al cricket y al tenis.