Arnaud Valois estudió interpretación en Cours Florent en Paris. Fue descubierto en Charlie Says por Nicole Garcia donde interpreta uno de los papeles principales junto Jean-Pierre Bacri, Vincent Lindon y Benoît Magimel. Arnaud siguió actuando en French Gigolo de Josiana Balasko y Girl on the Train de André Techine. Después de unos años de descanso, Arnaud volvió a la gran pantalla en 2017 con BPM de Robin Campillo en la cual interpretaba a Nathan junto a Nahuel Perez Biscayart y Adèle Haenel.
Después de viajar por el mundo durante 9 intensos meses con la promoción de la película de Campillo por la que Arnaud Valois ganó el premio Mejor Actor novel en el Lumieres Awards y nominado como Mejor Actor novel en el Cesar 2018 - Arnaud consiguió nuevos papeles en tres películas francesas de directores aclamados por la crítica (Mon Bébé de Lisa Azuelas (coprotagonizada por Sandrine Kiberlain y Yvan Attal), Si Demain de Fabienne Godet ( Coprotagonizada por Julie Moulier y Lucie Debay)) y por último pero no menos importante en el primer largometraje de Sophie Levy's, Méduse, coprotagonizado por Roxane Mesquida y Anamaria Vartolomei.