Aunque sus seguidores la conocen mejor como cantante de música popular cantonesa integrante del dúo The Twins, Charlene Choi ha desarrollado una carrera paralela como actriz. Sus primeros papeles en Heroes In Love (2001), un film colectivo con tres historias producido por la EMG, y en el drama Funeral March (2001), demostraron que se trata de una de las actrices cinematográficas más capacitadas de su generación. Desde entonces, Charlene ha sido protagonista en filmes tan brillantes como Summer Breeze Of Love (2002); My Wife Is Eighteen (2002); y Good Times, Bed Times (2003). Ella y su compañero en The Twins, Gillian Chung, fueron coprotagonistas en la comedia dramática de Riley Ip, Just One Look (2002), que los críticos acogieron calurosamente, y encabezó el blockbuster de The Twins Effect (2003).