Charlotte Riley es una actriz muy demandada tanto en el cine como en la televisión. Recientemente ha protagonizado la película romántica Grand Street, de Lex Sidon y trabajará junto a Chris Hemsworth y Cillian Murphy en In the Heart of the Sea, de Ron Howard, basada en la exitosa novela de Nathaniel Phillbrick que trata de la verdadera y dramática historia del barco Essex.

Anteriormente, Charlotte participó en el thriller de terror Entity y en la comedia romántica Una familia con clase, junto a Colin Firth, Jessica Biel y Kristin Scott Thomas.

En la televisión, ha participado en la miniserie Un mundo sin fin, junto a un reparto estelar entre el que destacan Cynthia Nixon, Miranda Richardson y Peter Firth, en The Town, y tuvo un papel recurrente en el drama policíaco de la ITV DCI Banks: Aftermath. El mismo año protagonizó más dramas para la televisión, entre los que se encuentra Foyles War, y la adaptación de la novela de Agatha Christie, El espejo se rajó de lado a lado.

En 2009, Charlotte afrontó el papel mundialmente conocido de Catherine Earnshaw en la adaptación de la ITV de la famosa novela de Emily Brontë, Cumbres borrascosas, en la que compartió protagonismo con Tom Hardy, quien interpretó a Heathcliffe. Posteriormente obtendría un papel recurrente en la serie The Take, un drama policíaco en el que también trabajó junto a Tom Hardy.

Debutó en la televisión en la comedia de la BBC de 2007 Grownups, con Sheridan Smith y Steve Meo, después trabajó en Holby City, The Spanish Flu y en la segunda parte de Inspector George Gently, con Martin Shaw y Lee Ingleby.