Emily Blunt logró renombre internacional con su papel protagonista en la película británica ganadora de múltiples galardones, My Summer of Love (Mi verano de amor). Rodada en el verano de 2003, Emily interpretaba a la misteriosa y privilegiada Tamsin, que se convierte en objeto de fascinación de una chica local en este embriagador romance de Pawel Pawlikowski. Emily ganó el premio al Novel más prometedor de los premios de cine Evening Standard Awards de 2004, fue candidata en la categoría de Mejor actor novel de los Premios del cine independiente británico de 2004 y la película ganó el premio a la Mejor película británica en los premios BAFTA de 2005.
Emily empezó su carrera en el Festival de Chichester de 2002, donde interpretó a Julieta en una producción de Romeo y Julieta y debutó en Londres interpretando a Gwen Cavendish en una producción de The Royal Family, frente a Judi Dench. En 2003, sus créditos televisivos incluyeron el drama de la televisión británica Boudica, una adaptación de la novela de Agatha Christie, Muerte en el Nilo, la serie de televisión Foyles War y Enrique VIII, de Peter Travis, un drama televisivo en dos partes que documentaba el turbulento reinado de 38 años del rey. Emily interpretaba a la quinta esposa del rey, la reina adolescente Catalina Howard. Le acompañaban en el reparto Ray Winstone, Helena Bonham-Carter y Michael Gambon y la serie obtuvo el premio al Mejor telefilme en los Emmy internacionales de 2003.
Gideons Daughter, alabada por la crítica y coprotagonizada con Bill Nighy y Miranda Richardson, se rodó en octubre de 2004. Emily hacía el papel de Natasha, la atribulada hija de un hombre al que parece importarle más su carrera y su novia que su propia hija. Stephen Poliakoff dirigió este drama sobre el dolor y la fama, ambientado en el intenso verano de 1997, en el que se vivió tanto la victoria electoral laborista como la muerte de la princesa Diana. La película se emitió en la BBC 1 en febrero de 2006 y en abril de ese mismo año en BBC América. Emily ganó un Globo de oro a la Mejor actriz de reparto en televisión en la ceremonia de 2007 por su interpretación.
En 2005, Emily empezó a trabajar en El diablo viste de Prada. Adaptación de la novela enormemente popular de Lauren Weisberger, Emily interpreta en este filme a la sumamente neurótica Emily Charlton, primera ayudante de la directora de la revista Runway, permanentemente al borde de un ataque de nervios. David Frankel dirigió a un reparto estelar, que incluía a Anne Hathaway, Meryl Streep y Stanley Tucci y la película se estrenó en junio de 2006, hasta acabar recaudando 325 millones de dólares en todo el mundo. Emily optó por este papel al Globo de oro y al BAFTA en la categoría de Mejor actriz de reparto. También fue candidata al premio Estrella en alza de los BAFTA de 2007, candidata en la categoría Actriz revelación de los Teen Choice Awards de 2006 y recibió el premio a la Revelación de 2006 de los Young Hollywood Awards.
Emily se trasladó de Nueva York a Canadá a finales de 2005 para empezar a trabajar en el estreno de la primavera de 2006, Escalofríos, producida por George Clooney y Steven Soderbergh y dirigida por Greg Jacobs. Acompañada de Ashton Holmes, interpreta a una espabilada y fogosa estudiante universitaria americana que se queda tirada en un sombrío y siniestro tramo de carretera perdido quién sabe dónde. Emily pasó después a trabajar en The Great Buck Howard. Escrita y dirigida por Sean McGinly y coprotagonizada por Tom Hanks, John Malkovich y Colin Hanks, Emily interpreta a Valerie, una publicista segura de sí misma contratada por un mago desafortunado que intenta relanzar su carrera. La película se estrenó en el Festival de cine de Sundance de 2008, adelantándose a su estreno en cines, previsto para la primavera de 2009.
El siguiente estreno de Emily fue Conociendo a Jane Austen, en la que intervino junto a Maria Bello, Frances McDormand, Kevin Zegers y Hugh Dancy como una profesora reservada e infeliz que anhela más de lo que la vida le ha dado. La película se estrenó en Estados Unidos en septiembre de 2007, a lo que siguió su estreno en el Reino Unido en noviembre de 2007. Después se ha podido ver a Emily en Como la vida misma, con Steve Carell, Juliette Binoche y Dane Cook. Se estrenó en Estados Unidos en octubre de 2007 y en Gran Bretaña en enero de 2008. Más adelante en 2007, Emily apareció en La guerra de Charlie Wilson, de Mike Nichols, con Tom Hanks, Julia Roberts y Philip Seymour Hoffman.
Emily pasó dos meses a principios de 2007 en Albuquerque, Nuevo México rodando Sunshine Cleaning. Producida por el equipo responsable de Pequeña Miss Sunshine, la película está dirigida por Christine Jeffs y cuenta la historia de dos hermanas que ponen en marcha un negocio de éxito de limpieza de escenarios de crímenes. Entre los compañeros de reparto de Emily se incluían Amy Adams y Alan Arkin y fue la segunda película de Emily en el Festival de cine de Sundance de 2008. Se estrenará en Estados Unidos en marzo de 2009.
Tras terminar con La joven Victoria, Emily pasó a trabajar en El hombre lobo (The Wolf Man), junto a Anthony Hopkins y Benicio del Toro. Dirigida por Joe Johnston para Universal Pictures, el estreno mundial de la película está previsto para noviembre de 2009.
Su proyecto terminado más reciente es la comedia negra británica, Wild Target, coprotagonizada por Bill Nighy, Rupert Grint, Martin Freeman y Rupert Everett. Su estreno está previsto para 2009.