Ha emergido como uno de los actores más prometedores de su generación, tras la première de Thumbsucker (Thumbsucker, 2005) en el Festival de Sundance de 2005. En esta historia iniciática, Pucci es protagonista junto a Tilda Swinton, Vincent DOnofrio, Keanu Reeves y Vince Vaughn; encarna a un adolescente de 17 años que todavía se chupa el dedo compulsivamente. Pucci fue objeto tanto del premio especial del jurado a la interpretación en Sundance, como del premio al mejor actor en la Berlinale.
El actor ha trabajado en tres recientes cintas muy esperadas: The Go-Getter (2007), de Martin Hynes, un film independiente en el que Pucci encarna a un estudiante de bachillerato que viaja por carretera a la búsqueda de su medio hermano a quien no ve desde hace mucho, y donde Zooey Deschanel y Jena Malone son coprotagonistas. El joven actor también integra un reparto de conjunto en el que asimismo están The Rock, Justin Timberlake, y Miranda Richardson, en lo que es la continuación de Donnie Darko: el film indepediente Southland Tales (2006). Por ultimo, el actor efectúa un cameo como Boba Fett nº1 en Fanboys (2007), de Kyle Neman.
No hace mucho volvió a trabajar con un compañero de Thumbsucker, Vincent DOnofrio, para un episodio de Ley y orden: Acción criminal (Law & Order: Criminal Intent, episodio de 2006). También ha trabajado junto a Kelli Garner (a quien ama en Thumbsucker), en el vídeo Jesus of Suburbia, de Green Day.
Pucci efectuó su debut en el largometraje dando vida a Kevin en el film Personal Velocity (2002), vista en el Festival de Sundance de 2002. En el haber del joven actor también están la televisiva Empire Falls (2005), de Fred Schepisi, con Paul Newman y Ed Harris; The Chumscrubber (2005), de Arie Posin, con Jamie Bell; y Fifty Pills (2006), de Theo Avgerinos, con première en el Festival de cine de Tribeca de 2006.
Habiéndose criado en Nueva Jersey, Pucci tenía poco interés en la interpretación hasta que su tía le animó a que se apuntara al teatro de la comunidad a los 10 años de edad. Dos años más tarde, apareció en Broadway en The Sound of Music. Además de cantar y actuar, Pucci también es un experto prestidigitador y mago.