Nathan Phillips interpretó su primer papel principal en la galardonada, "Australian Rules", que se proyectó en el festival Sundance 2002. A partir de ahí, comenzó ese año rodando en China un papel principal en la película estadounidense "Warriors of Virtue: The Return to Tao" y, poco después, interpretó el papel de Dave en la comedia australiana, "Take Away". Su siguiente trabajo fue en el duro drama de Paul Currie, "One Perfect Day", junto a Abbie Cornish, donde interpretó el papel del indomable Trig. Posteriormente, interpretó el papel de Brandon, un surfista algo gamberro, en el drama/comedia, "Under the Radar".

En el año 2005, Phillips mostró sus otras muchas habilidades interpretando al adorable Phillip en la comedia, "You and Your Stupid Mat" y a Ben Mitchell en la taquillera película de terror, "Wolf Creek", que se proyectó en Sundance y Cannes antes de su estreno a finales de ese año.

La carrera de Phillips continuó creciendo cuando, en el año 2006, protagonizó junto a Samuel L. Jackson, el thriller, "Serpientes en el Avión", cuyo estreno fue número uno en las taquillas de Estados Unidos y Australia. Posteriormente, trabajó en el crudo drama australiano, "West", que compitió en el Festival de Cine de Berlin. "Redline", el thriller sobre automovilismo de Andy Cheng, fue su segunda película estadounidense en la que junto a Nadia Bjorlin y Eddie Griffin interpretó el papel de una estrella de acción.

En el año 2007, Phillips rodó "Surfer, Dude" en Malibú, junto a Matthew McConaughey, Woody Harrelson y Willie Nelson y, posteriormente, "Dying Breed", que se rodó en Australia y participó en el Festival de Cine de Tribeca en el año 2008. También ha interpretado el papel del periodista, Malcolm Rennie, en el drama basado en una historia real de Robert Connolly, "Balibo", estrenado en el año 2009, y formó parte del equipo técnico como Director de Unidad de East Timor. Fue la primera vez que se reconoció su papel creativo en un largometraje. Después de eso, produjo, dirigió y protagonizó "Message from the CEO", corto que se proyectó en varios festivales en el año 2009.

En el año 2010, Phillips regresó a Australia para interpretar el papel de Joey en la peculiar "Summer Coda", junto a Rachel Taylor, Alex Dimitriades y Jacki Weaver. En el año 2011, dirigió y produjo otro corto, "Post Apocalyptic Man", lleno de acción, con muchas figuras destacadas de Australia, entre las que se incluyen Michael Dorman y Angus Sampson. El corto competirá en el Festival de Cine St. Kilda, 2012, donde se estrenará mundialmente. Phillips está pensando dirigir el largometraje en el año 2013.

En Estados Unidos, Phillips ha actuado recientemente en "Satellite of Love", rodada en Austin, Texas, en la que interpreta el papel de Samuel, junto a Zachary Knighton y Janina Gavankar. Su estreno está previsto para finales de este año.