Theo James inició su carrera cinematográfica como protagonista masculino frente a Kate Beckinsale en "Underworld: El despertar", cuarta entrega de la franquicia de gran éxito de Lakeshore Entertainment/Screen Gem. Sus películas más recientes han sido: "War on Everyone", de John Michael McDonagh, con Alexander Skarsgård, Tessa Thompson y Michael Peña, "Backstabbing for Beginners", de Per Fly, con Ben Kingsley y Jacqueline Bisset, y el drama de época de Jim Sheridan "The Secret Scripture", en el que James interpreta a un sacerdote irlandés, junto a Rooney Mara. El filme, rodado en Irlanda, se presentó el pasado septiembre en el Festival Internacional de Cine de Toronto.
James encarnó a 'Cuatro' en las populares películas de ciencia ficción de Lionsgate "Divergente", "Insurgente" y "Leal", frente a Shailene Woodley, y tomará parte en el telefilme "La serie Divergente: Ascendente" en 2017. Próximamente, será posible verlo en papeles principales en dos filmes: la adaptación "London Fields", con Johnny Depp y Billy Bob Thornton, y el título independiente "Franny", frente a Richard Gere y Dakota Fanning.
Sus restantes créditos cinematográficos incluyen interpretar al villano en la taquillera comedia británica "Supercutres" y una aparición en la comedia coral de Woody Allen "Conocerás al hombre de tus sueños".
En la pequeña pantalla, James realizó una aparición memorable interpretando al 'Sr. Kemal Pamuk' en la primera temporada de la alabada serie de época "Downton Abbey". También fue el protagonista principal de la serie policíaca de la cadena CBS "Golden Boy", donde encarnaba al 'inspector Walter Clark' frente a Chi McBride, También apareció en la serie británica "Bedlam".
James es natural de Londres y se formó en la prestigiosa Old Vic Theatre School de Bristol, en Gran Bretaña.